Thermal diffusivity in metals : introduction of the electron-phonon coupling into atomistic simulations
Diffusivité thermique dans les métaux : introduction du couplage électron-phonon dans les simulations atomistiques
Résumé
The fast heat diffusion is one essential property of metals. The possibility of modeling thermal transfer through the simulation method of Molecular Dynamics is examined. Although it is possible to account for the effects of electron density, this type of simulation usually does not consider the dynamics of free electrons, as advocated by the Born-Oppenheimer approximation. We employ the two-temperature model (TTM), developed by Anisimov et al. [Anisimov et al., 1974], to account for electron-phonon coupling along high-energy material irradiations. Experimental thermoreflectance measurements involving femto-second laser irradiation of metals [Hopkins et al., 2011] can be used to measure the electron-phonon coupling strength in metals. The results are interpreted using the TTM. In these experiments, the energy transfer occurs at a time scale of pico-seconds, which corresponds to the typical time scale of Molecular Dynamics simulations. However, since electron-phonon coupling is not accounted for in Molecular Dynamics simulations, it is in principle impossible to model thermoreflectance, as well as other properties related to electron-phonon coupling such as electrical conductivity or heat diffusion. It is however possible to extend Molecular Dynamics by using Two-Temperature Molecular Dynamics (2TMD) proposed by Finnis, Agnew & Foreman [Finnis et al., 1991], originally implemented in order to account for electronic stopping power in particule irradiations. To this extent, experimental thermoreflectance results at room temperature can be quantitatively reproduced [Malingre et al., 2024], emphasising the ability of 2TMD to accurately reproduce energy exchanges between electrons and atomic lattice vibrations. An additional comparison is made between the heat diffusion of a thermal spike predicted by 2TMD [Finnis et al., 1991] and various heat transfer laws (Fourier's law, hyperbolic models) [Qiu et al., 1993 ; Sobolev, 2016] for several metals. The results obtained unravels the limits of 2TMD and the need for further developments to account for conduction electrons, as well as it emphasises the possibility in practice of introducing, at a reasonable computational cost, physical behaviours characterizing electron dynamics in metals into Molecular Dynamics simulations.
La rapidité de la diffusion thermique est une caractéristique essentielle dans les métaux. La possibilité de modéliser le transfert thermique par des simulations de Dynamique Moléculaire est étudiée. Bien qu'il soit possible de tenir compte des effets de la densité électronique, ce type de simulations ne tient habituellement pas compte de la dynamique des électrons libres, comme le préconise l'approximation de Born-Oppenheimer. Nous utilisons le modèle à deux températures (MDT), développé par Anisimov et al. [Anisimov et al., 1974] pour tenir compte du couplage électron-phonon lors des irradiations à haute énergie de matériaux. Les expériences de thermoréflectance recourant à l'irradiation laser de métaux [Hopkins et al., 2011] permettent de mesurer le couplage électron-phonon dans les métaux. Les résultats sont interprétés en utilisant le MDT. Dans ces expériences, le transfert d'énergie se produit sur des échelles de temps de l'ordre de la picoseconde, échelle de temps caractéristique des simulations de Dynamique Moléculaire. Cependant, puisque le couplage électron-phonon n'est pas pris en compte dans les simulations de Dynamique Moléculaire, il est en principe impossible de modéliser la thermoréflectance, et il en va de même pour les autres propriétés relatives au couplage électron-phonon comme la conductivité électrique ou la diffusion de chaleur. Toutefois, il est possible d'étendre la Dynamique Moléculaire en utilisant la Dynamique Moléculaire à Deux Températures (DM2T) proposée par Finnis, Agnew & Foreman [Finnis et al., 1991], originellement implémentée pour tenir compte du pouvoir d'arrêt électronique dans les irradiations aux ions. De cette manière, les résultats expérimentaux de thermoréflectance à température ambiante peuvent être reproduits quantitativement [Malingre et al., 2024], soulignant l'aptitude de la DM2T à reproduire précisément des échanges d'énergie entre les électrons et les vibrations atomiques du réseau cristallin. Une comparaison supplémentaire est effectuée entre la diffusion de chaleur d'un point chaud prédite par la DM2T [Finnis et al., 1991] et par diverses lois de transfert thermique (loi de Fourier, modèles hyperboliques) [Qiu et al., 1993 ; Sobolev, 2016] pour plusieurs métaux. Les résultats obtenus révèlent la limite de la DM2T et la nécessité de développements supplémentaires pour la prise en compte des électrons de conduction, et ils accentuent la possibilité en pratique d'introduire dans la Dynamique Moléculaire des comportements physiques qui caractérisent la dynamique des électrons dans les métaux pour un coût raisonnable en temps de calcul.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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